拉曼共振增强自聚焦现象在非线性光学中的应用

在通常采用聚焦光束入射激励的SRS实验中，往往会同时出现某种形式的自聚焦效应。可区分为两种情况：一种是入射激光束本身在散射介质内的自聚焦效应，它导致入射光束截面的缩小和光强的增大，从而引起SRS表观阈值的降低，但不影响以后出现的SRS现象的规律性；另一种是SRS出现后才产生的自聚焦效应，它们是在介质内已存在的两种（或两种以上）不同频率单色相干辐射的前提下，通过它们之间的拉曼共振交叉耦合作用引起的附加折射率变化所决定的。下面讨论第二种自聚焦过程，因为它的存在，将直接影响到SRS现象的规律性。

在SRS出现后，散射介质内部同时存在着两种以上的单色相干光场，它们之间的频差正好等于（或近似等于）介质的拉曼跃迁频率，因此可引起折射率的共振增强变化。以圆频率为ω0的泵浦光和频率为的一级斯托克斯SRS光之间的耦合作用为例，这两频率处折射率的非线性变化按式（5-35）可写为

式中，Δωr为拉曼模中心频率，Γr为自发拉曼谱线半宽度。当从低频方向趋近Δωr时，Δn取正值并在-Γ位置处达到最大值，此时最容易出现自聚焦。而自聚焦的结果导致两光束截面的缩小和光强的增大，从而进一步加强了引起级联SRS过程的可能性。从上述说明中不难想象，在实际产生的级联多阶SRS辐射的过程中，自动存在着一种使不同频率受激拉曼散射成分之间的频率差略小于拉曼模中心频率的趋势，使上述各辐射成分在介质中有受到箍缩和光强增大的可能。以下所述两个方面的实验结果，基本上证实了以上理论分析。

1）双光束差频共振耦合自聚焦引起的SRS［26］

仍采用1 cm长方解石晶体作散射样品，以双光束同时聚焦入射，其中一束为波长λ1=532 nm的脉冲激光，另外一束为波长在λ2≈564.6 nm附近可调谐的染料脉冲激光，两束光的频率差近似等于方解石的拉曼模频率（1 086 cm-1）。当这两束光单独通过样品时，引起各自SRS的阈值近似相同并且为=400～500 MW/cm2。

图7-10（a）为两光束单独通过样品情况下，由一个光栅光谱仪记录到的输出光谱照片；由于控制各自入射光强，因此不能产生各自的SRS辐射。图7-10（b）为两光束同时交叉重合入射到样品中的情况，两束光的光强近似相同并分别控制在的范围内，此时可以看到相对于波长λ1和λ2而言的各自SRS同时出现。这一现象称为双光束共振耦合受激拉曼散射。该现象的主要特点，首先是具有明显的差频拉曼共振的性质，如果两入射光束频差远离介质拉曼模频率，则观察不到上述现象；其次是过程的产生不要求满足相位匹配条件（与两入射光束之间夹角无关），因此排除了由于四波混频过程导致此现象的可能性。采用双光束差频拉曼共振增强的耦合自聚焦理论模型，可以很好地解释这一现象的实验规律性。最重要的一点是，耦合自聚焦的结果使双光束在介质内的截面同时变小，实际光强同时增大，从而导致各自SRS表观阈值的降低。

实验所用光束1和光束2的谱线宽度分别为0.13 cm-1和0.42 cm-1。图7-11为在图7-10（b）条件下，测得光束1的二级斯托克斯SRS（601.5 nm）信号强度随两光束频率差调谐变化的扫描曲线。从该实验曲线可看出，双光束耦合自聚焦的确发生在拉曼模频率的低频一侧，与理论预计相符合。

图7-10　出自以双光束（λ1和λ2）激励的方解石样品的输出光谱照片［26］

（a）两光束分别以低于阈值光强水平入射，不产生SRS；（b）两光束同时交叉重合入射，各自光强水平维持在水平，可同时产生各自的SRS（两光束在光谱仪狭缝处以不同高度入射）

图7-11　在图7-10（b）所示条件下，测得光束1的二级斯托克斯SRS信号强度随两光束频差调谐变化扫描曲线［26］(www.xing528.com)

2）光纤中的级联SRS和自聚焦

利用单模或多模石英玻璃光纤做工作介质产生SRS的好处是，它们有能提供高芯区光强、低传输损耗、超长增益长度的特性［27～29］。由于这些原因，在采用时宽为纳秒量级的脉冲激光聚焦入射条件下，很容易在长度为几十米长以上的光纤样品输出端，观察到主要由级联SRS过程导致的多级斯托克斯相干辐射组分。作为一种典型实例，在实验上以波长为λ0=532 nm、时宽为10 ns的脉冲激光作为入射激励源，分别考察了芯径为50 μm、外径为125 μm、长度为100 m的两种不同类型的多模光纤样品：其中一种是芯部玻璃掺有15 mol%GeO2；另一种是芯部玻璃掺有10 mol%P2O5。聚焦入射泵浦光强可在300 MW/cm2至5 GW/cm2范围内改变。样品输出相干辐射光谱经由一个光栅光谱仪记录，光谱分辨能力为0.03nm［30］。

图7-12（a）为在高低两种泵浦光强水平下拍摄到的出自掺锗光纤样品级联SRS输出光谱照片。从中可以看出，在低泵浦光强下，只能观察到二级斯托克斯SRS组分；但在高泵浦光强下，则可观察到八级以上的斯托克斯SRS组分。这些斯托克斯组分的频率间隔为430～450 cm-1，基本对应于该种玻璃样品自发拉曼散射光谱的峰值位置；其中每条谱线（带）的光谱宽度约为80 cm-1。

图7-12　在两种不同泵浦光强水平下拍摄到出自100 m长多模光纤样品的级联SRS光谱照片［30］

（a）芯部掺GeO2的光纤样品；（b）芯部掺P2O5的光纤样品（入射泵浦光波长为λ0=532 nm）

图7-12（b）为在高低两种泵浦光强水平下拍摄到的出自掺磷光纤样品级联SRS输出光谱照片。从中可以看出，在低泵浦光强下，能观察到两种不同的特征拉曼频移值，它们分别是Δv1≈500 cm-1和Δv2≈1 300 cm-1，而后一个特征频移组分的增益高于前者。在高入射光强激励下，可观察到两级Δv1组分分别附加在各强谱线之后。这种光谱分布特性，均可用简单的级联SRS机理加以解释。

图7-13为较高泵浦光强水平下，在距两种光纤样品输出端约3 cm位置处的近场图中间放置一个垂直狭缝，使经过狭缝的条形光束经透镜准直后入射到一平面光栅后拍摄的光谱照片。此时，谱线的垂直线度，代表近场图中各相应光谱成分的光斑相对直径。由该图可看出，随着相干斯托克斯谱线级次的提高，光斑直径有明显缩小的趋势，这可以用不同级次SRS光束间的共振耦合自聚焦效应加以解释。对样品输出端面的分色显微照相分析表明，图7-13所示近场图中不同光谱成分的相对光斑直径分布，与在光纤端面上的对应光谱组分相对光斑直径分布相同。以掺锗光纤样品为例，其中光斑尺寸约为5μm，比λ0光斑尺寸小10倍左右。这是在产生级联SRS过程的同时出现拉曼增强自聚焦效应的一种直观例证。

图7-13　不同SRS光谱组分在光纤输出端光斑相对直径随斯托克斯级别的变化［显示出明显的自聚焦效应，图（a）和（b）对应的样品与图7-12所用两样品相同］［30］

基于同样物理原理的与受激拉曼散射相关联的自聚焦效应，亦在单模光纤中观察到［31］。