纯转动跃迁受激拉曼散射在非线性光学与光子学中的应用

众所周知，在分子气体中，可以分别观察到基于振动跃迁、振转跃迁以及纯转动跃迁的普通（自发）拉曼散射效应。在激光技术出现后，利用强相干光入射激励，同样可实现基于上述各类跃迁引起的相应受激拉曼散射。常用于振动跃迁SRS研究的分子气体（与频移）是氢（H2，4 155 cm-1）、氘（D2，2 991 cm-1）、甲烷（CH4，2 915 cm-1）、六氟化硫（SF6，1 551 cm-1，2 323 cm-1）、氮（N2，2 330 cm-1）、氧（O2，1 550 cm-1）等［55～60］。取决于气体和实验条件（气压、增益长度、温度等），受激散射可出自纯振动跃迁［63～67］，也可以出自振-转跃迁［68～72］。

在适当的实验条件控制下，亦可在分子气体中实现基于纯转动跃迁的受激拉曼散射，散射光的频移为10～102 cm-1量级。在这一领域被研究较多的是H2和D2气体［73～81］。

对H2气体来说，它通常包含了按电子自旋状态区分的两种不同成分，一种是电子自旋平行的正氢，另一种是电子自旋相反的仲氢，在室温条件下前后两种成分之比为3：1［68］。实验结果表明，产生最强转动跃迁的拉曼模频移，对正氢气体成分而言为587 cm-1［对应S0（1）线］，对仲氢成分而言为354 cm-1［对应S0（0）线］。对正氘气体来说，其最强转动跃迁拉曼模频移，当温度范围为300～200 K时为414 cm-1［对应S0（2）线］，而当所处温度低于160 K时则为170 cm-1［对应S0（0）线］［73］。(www.xing528.com)

为使得受激转动跃迁散射优先于受激振动跃迁散射的发生，泵浦激光最好以圆偏振态入射，而工作物质的气压应显著低于产生振动跃迁SRS时的水平［70，73，81］。在某些情况下，气体介质还需要在低温下工作，这样可以增加处于低转动能级上的分子集居数，从而提高受激散射的增益［76，79］。在以纳秒脉冲激光泵浦的条件下，H2和D2气体的最佳工作气压为4～8 bar（巴），受激转动跃迁SRS的能量转换效率为50%～70%［76，77，80］。