三维蒙特卡罗模拟优化薄膜生长

基于薄膜生长初期的蒙特卡罗模拟，我们通过控制沉积时间模拟了实际的薄膜生长过程。依据4.2节中提及的蒙特卡罗模型就可以完成整个薄膜生长过程中的模拟。在本节的计算过程中忽略了脱附所造成的影响。六边形基底格点数选择为N×N=50×50，分别计算了不同薄膜原子之间的相互作用能对薄膜三维生长形貌的影响。其他参数为：沉积速率F为0.00001ML/s，E_fs为0.75eV，E_L为0.15eV，基底温度选择为300K，计算结果如图4-6所示。

从图4-6中可以看出，薄膜的生长方式随着薄膜原子之间的相互作用能发生显著变化，当薄膜原子间的相互作用能为0.5eV时，薄膜的生长方式为典型的层状生长。随着薄膜原子间相互作用能的增加，薄膜的生长方式逐渐向岛状生长方式转变。当薄膜原子间的相互作用能为1.0eV时，且沉积的原子覆盖度为2层原子时，与基底材料接触的薄膜原子层几乎被所有原子占据，后续的生长方式为层岛状生长。而当薄膜原子间的相互作用能为1.5eV时，直到沉积的原子覆盖度为3层原子时，薄膜材料的最底层原子位置才被完全占据。这也从另一个侧面表明当薄膜原子之间的相互作用能较大时，薄膜的生长方式趋向为岛状生长，并且随着薄膜原子间相互自由能的增加，薄膜表面的粗糙度也增大，这与Ozawa等人应用Morse势所模拟的结果相同^[11]。

图4-6 薄膜原子间不同相互作用能情况下薄膜生长的形貌

其次，研究了相同薄膜及基底材料情况下薄膜的生长形貌受基底温度的影响情况。沉积速率F为0.00001ML/s，薄膜与基底原子间的相互作用能E_fs为0.75eV，扩散的鞍点能E_L为0.15eV，薄膜原子间的相互作用能E_ff为1.5eV。所得的计算结果如图4-7所示。

从图4-7中可以看出，随着基底温度的升高，薄膜生长过程中各层的原子分布越来越规则。当基底温度为200K时，由于扩散能力低，薄膜生长主要由沉积过程控制，表现为局部原子之间层数变化的剧烈；当基底温度为400K时，生长的初期薄膜为四个孤立的岛，在四个孤立的岛上面分布有稀疏的原子，后续的生长主要表现为填充空位及在已有的岛上以岛状生长方式生长；当基底温度为600K时，由于此时原子的扩散能力高，不仅表现在扩散时间长，且扩散距离大，生长的初期薄膜仅有两个孤立的岛，在孤立岛上分布有片状的原子层，且在整个生长过程中，各层的原子均表现为聚集状生长，表面相对规则。在薄膜生长的最初几层薄膜的表面粗糙度随着沉积层数的增加而增大，但后续的沉积过程对粗糙度影响不大。与图4-6中第三列图相比，虽然薄膜与基底原子的相互作用能相同，但随着温度的变化，薄膜的生长方式也发生了变化，从岛状生长转变为层岛状生长，也就是说基底温度与薄膜原子之间的相互作用能对薄膜的生长方式具有相反的影响。与四边形基底上的薄膜生长不同，随着温度的升高，薄膜趋向于层状生长，而不是出现大棱台^[12]。这与分析温度对ES势垒的影响结果是一致的^[13]。

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图4-7 不同基底温度情况下薄膜生长的形貌

最后我们研究了沉积速率对薄膜的生长过程的影响，此时的基底温度选择为T=300K，其他的参数同样取为薄膜与基底原子间的相互作用能E_fs为0.75eV，扩散的鞍点能E_L为0.15eV，薄膜原子间的相互作用能E_ff为1.5eV。所得到的计算结果如图4-8所示。

从图4-8中可以看出，沉积速率对薄膜的生长形貌有显著影响，随着沉积速率的降低，薄膜表面的粗糙度减小，并且生长逐渐由岛状生长转变为层状生长。当沉积速率为0.01ML/s时，沉积在薄膜上层的原子稀疏地分布于薄膜表面，而随着沉积速率的降低，薄膜表面的原子逐渐转变为以聚集态分布，岛的外缘较规则。而薄膜的后续生长过程则是在初期形核的基础上通过扩散及沉积生长。

综上所述，在六边形基底网格上薄膜生长的三维蒙特卡罗模型中的三个动力学过程是相互独立的，但在整个生长过程中又是相互影响的。薄膜原子间的相互作用能显著影响薄膜的生长方式：当薄膜原子间的相互作用能大于薄膜原子与基底原子的相互作用能时，薄膜以岛状方式生长；而当薄膜原子间的相互作用能小于薄膜原子与基底原子之间的相互作用能时，薄膜以层状方式生长。基底温度对薄膜生长方式的影响与薄膜原子间相互作用能对生长方式的影响相反：当基底温度较低时，薄膜的生长方式为岛状生长；当基底温度较高时，薄膜的生长方式为层状生长。沉积速率对薄膜生长的影响与基底温度对薄膜生长的影响相反：当沉积速率较低时，薄膜的生长方式为层状生长；而当沉积速率较高时，薄膜的生长方式倾向于岛状生长。

图4-8 不同沉积速率情况下薄膜生长的形貌