为了更好地研究N-S-GMF的电催化活性，制备了一些N或者S含量与N-S-GMF相同的催化剂作为对比样品。例如，N-GMF、S-GMF、GMF、NS-G、N-G、S-G及G等催化剂。从表5.1可以清楚地看到每个催化剂的各个杂原子的含量都是相类似的。
表5.1 不同催化剂XPS谱图中元素的含量 %
如图5.7（a）所示，在0.1 mol·L-1氧气饱和的KOH溶液中，N-S-GMF电极的氧还原峰为是-0.1 V，比N-S-G（-0.2 V）表现出了更正的氧还原峰。图5.7（b）显示了各种电极材料在转速为1 600 rpm min-1的线性扫描伏安曲线。N-S-GMF电极表现出了很高的初始电压（约0.04 V），几乎与商业铂/碳（Pt/C，碳黑中含有20%的铂）催化剂的初始电压（约0.05 V）一样，而且这个初始电压大于其他对比催化剂。更重要的是，N-S-GMF的ORR反应电流远远高于其他催化剂，在-0.7 V之后，甚至还大于商业Pt/C催化剂的电流。图5.7（c）展示了N-S-GMF在不同转速下的LSV曲线，其电流密度随着电极转速的增大而不断增大。如图5.7（c）的插图所示，N-S-GMF电极的Koutecky-Levich曲线表现出了良好的线性关系。通过Koutecky-Levich方程计算（K-L方程，计算方法参见第2章2.2.6小节），N-S-GMF电极在ORR反应过程中的平均转移电子数（n）为3.6，说明其为四电子转移过程。
为了进一步证明N-S-GMF电极在ORR过程中的n和过氧化氢的产生量。还进行了RRDE的测试。如图5.7（d）所示，通过RRDE曲线计算出来的电子数为3.7（计算方法参见第2章2.2.6小节），与K-L方程计算的结果类似，证实了N-S-GMF在ORR过程中为四电子转移过程。此外，N-S-GMF电极在整个电压范围内的过氧化氢产生量低于15%（图5.7（d））。这种优异的性能可能是N和S的双重掺杂以及多孔分级的特殊结构造成的。同时，我们还测试了N-S-GMF电极对燃料分子甲醇的电催化选择性。如图5.7（e）所示，当加入体积分数为10%的甲醇时，N-S-GMF电极的ORR阴极电流并没有受到任何影响。相反，商业Pt/C催化剂表现出了非常明显的甲醇氧化电流。通过与商业Pt/C催化剂进行比较，N-S-GMF电极表现出了更出色的抗干扰能力。
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图5.7 N-S-GMF的电催化氧还原反应的性能测试
（a）N-S-GMF和N-S-G电极在氧气饱和的0.1 mol·L-1 KOH溶液中的CV曲线，扫速：10 mV·s-1；（b）不同催化剂在氧气饱和的0.1 mol·L-1 KOH溶液中的LSV曲线，扫速：10 mV·s-1；（c）在氧气饱和的0.1 mol·L-1 KOH溶液中，N-S-GMF电极在不同转速下的RDE曲线（插图为Koutecky-Levich曲线）；（d）N-S-GMF的HO2ˉ产率及相应的电子转移数；（e）在-0.3 V的电压下，GF和商业Pt/C在氧气饱和的0.1 mol·L-1 KOH溶液中对甲醇的选择性；（f）不同催化剂在-0.6 V下的动力学极限电流密度和从K-L方程和RRDE曲线（括号内）计算得到的n
另外，从K-L方程中可以得到N-S-GMF电极的动力学极限电流密度（Jk）。如图5.7（f）所示，在-0.6 V的条件下，N-S-GMF电极表现出了较高的动力学电流密度（22.2 mA·cm-2），这与商业Pt/C电极相类似（25 mA·cm-2）并远远高于其他对比催化剂，说明具有独特新型结构的N-S-GMF能够极大程度地提升ORR的电催化活性。另外，GMF的动力学电流密度（2.2 mA·cm-2）要大于单纯G的（1.2 mA·cm-2）。相应地，N-GMF（6.6 mA·cm-2）和S-GMF（8.6 mA·cm-2）的电流密度也都大于N-G（1.8 mA·cm-2）和S-G（1.7 mA·cm-2）电极。此外，N-S-GMF电极在ORR中还具有非常好的稳定性。如图5.8所示，在氧气饱和的0.1 mol·L-1 KOH电解液中（电压扫描范围设为-0.8～0.2 V），经过连续的循环扫描，N-S-GMF电极的电流几乎保持不变，意味着该电极具有相对稳定的催化活性。以上结果表明，在碱性介质中，N-S-GMF电极材料作为非金属催化剂应用在ORR中表现出了很大的潜力。这些优异的性质可能跟其多孔结构以及杂原子掺杂有很大的关联。
图5.8 N-S-GMF电极在氧气饱和的0.1 mol·L-1 KOH溶液中的循环稳定性，扫速：10 mV·s-1
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