电磁耦子散射过程中角度相位匹配的数值模拟及其应用

在利用前向拉曼散射光谱技术研究小波矢、长波长处的受激电磁耦子散射时,三波非线性互作用在满足能量守恒条件的同时,亦满足相位匹配条件式(4-3),根据式(4-3)可以计算出在不同观察角度θ(亦即泵浦光与Stokes光的相位匹配夹角)时,泵浦光、Stokes光和太赫兹波三波互作用的相位匹配曲线。这些相位匹配曲线与晶体的电磁耦子色散曲线的交点,决定了在不同观察条件下测得的电磁耦子的散射频率,从而在小波矢处可以确定在此受激散射过程中产生的太赫兹波以及Stokes光的散射频率和波矢。通过连续改变相位匹配角θ,就可以同时实现太赫兹波和Stokes光的连续调谐输出。当对Stokes光添加一谐振腔使其发生谐振时,不仅可实现Stokes光的连续可调谐、相干窄带、高能量的输出,而且根据能量守恒条件还可获得同样特性的太赫兹波输出。

根据上述分析,我们理论计算研究了在利用电光调Q脉冲Nd∶YAG激光器的1 064 nm激光输出作为泵浦源时,LiNbO3晶体和LiTaO3晶体的A1对称性晶格振动模的色散曲线与在不同相位匹配角θ时的相位匹配曲线的相交情况,如图4-12所示。

从图4-12可以看出,由于晶格振动模的色散曲线是连续变化的,因此当连续改变相位匹配角θ时,它们的交点亦发生连续变化,从而此时产生的太赫兹波与Stokes光在满足能量守恒的条件下可实现连续调谐。以LiNbO3晶体为例,当θ在0°~8°连续变化时,分别与频率为248 cm-1和628 cm-1的模式发生相交。θ在此范围内变化时,可产生的太赫兹波辐射(Stokes光)的频率随θ的变大而向高频(低频)方向移动;当θ大于8°时,相位匹配曲线与ωTO=248 cm-1的振动模的色散曲线不存在交点,如图4-12(b)所示。这是因为晶格振动模的红外色散曲线是根据红外反射光谱技术测的数据计算得出的,在此红外色散曲线区域时,晶格的振动与产生的远红外辐射(或太赫兹波辐射)是同相位的,从而在晶体中形成电磁耦子体系。当超出此红外色散曲线[图4-12(b)中波矢大于17 720 cm-1]时,频率为ωTO=248 cm-1的晶格振动与远红外辐射(或太赫兹波辐射)出现失配,电磁耦子体系被破坏,此时色散曲线接近纯机械振动特性的声子色散曲线。因此,由红外反射光谱测的数据所计算得出的色散曲线在大波矢时不存在[35]。但正如前面所述,可以利用拉曼光谱技术通过观察Stokes光的频移特性,将电磁耦子色散曲线延伸到纯机械振动特性的声子色散曲线处。

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图4-12　(a)LiNbO3晶体和(b)LiTaO3晶体的A1对称性晶格振动模的色散曲线及相位匹配曲线

从图4-12中还可以看出,对于LiNbO3晶体,当相位匹配角θ=0°时,即共线前向散射情况,相位匹配曲线与ωTO=248 cm-1的振动模的色散曲线的交点在原点(此时频率ω=0),这就是说在共线散射情况下ωTO=248 cm-1的振动模无法实现散射;而对于ωTO=628 cm-1的振动模,此时它的色散曲线则与θ=0°的相位匹配曲线在ω≈484 cm-1处相交,也就是说该振动模可以实现共线散射。同理,对于LiTaO3晶体而言情况也类似。相位匹配曲线分别与它的两个散射较强的振动模(ωTO=200 cm-1和ωTO=596 cm-1)色散曲线相交。当θ=0°时,ωTO=200 cm-1的振动模不发生共线散射现象,而ωTO=596 cm-1的振动模的色散曲线在ω=460 cm-1处与相位匹配曲线相交。值得注意的是,对于最小的A1对称性晶格振动模,当θ为某一确定值时,在不考虑增益和吸收损耗的情况下,LiNbO3晶体所可能产生的太赫兹波辐射的频率要高于LiTaO3晶体所产生的,也就是说,如果利用这两种晶体组成太赫兹波参量振荡器(Terahertz-wave Parametric Oscillator,TPO),要产生相同频率的太赫兹波辐射,用LiNbO3晶体组成的TPO需要调谐的角度(即泵浦光与Stokes光的夹角θ)要小于LiTaO3晶体组成的TPO所需调谐的角度。