全无机钙钛矿材料的室温激子-极化激元激射和凝聚实现

科学家首次在CdTe和GaAs量子阱微腔中研究了固体系统中的极化子凝聚和偏振子激光。然而，由于激子结合能很小，导致这种半导体与Wannier-Mott激子（如CdTe、GaAs和最近的InP）的激子凝聚在低温下的操作受到限制。相反，强大的激子以及较大的振荡器强度，促进了在室温下进一步实现ZnO和GaN中的偏振子凝聚和偏振子激光。然而，无机平面微腔通常需要复杂的外延技术来保证微腔和光学增益介质的高质量，在这种介质中，人们必须克服内置应变和热膨胀系数失配的挑战。相比之下，有机材料表现出具有更大激子结合能和易于制造的Frenkel激子的特性，为实现室温极化辐射和极化子凝聚提供了替代系统，例如结晶蒽、非晶态2，7-双［9，9-二（4-甲基苯基）-芴-2-基］-9，9-二（4-甲基苯基）氟（TDAF）分子、梯形共轭MELPP聚合物和增强型绿色荧光蛋白。然而，由于Frenkel激子性质，库仑相互作用（主要是极性-极性相互作用）在有机材料中明显较弱，导致极化子弛豫到基态的效率低下。因此，与无机微腔相比，有机微腔具有更高的阈值和较弱的非线性。

此外，在过去的10年中，使用有机-无机混合钙钛矿进行极化子发射，以及研究这种材料中的极化子凝聚和在室温下操作的偏振子激光。

钙钛矿半导体结合了无机和有机半导体的优点，具有高激子振子强度、长程双极载流子输运、高光学增益、高缺陷容忍度、易调谐带隙以及低成本的制造工艺等优势，可实现各种光学微腔，具有从经典光到量子光的特性，为发展灵活可靠、低成本、低能耗的激子极化激元器件提供了新的研究平台。同时，它还具有天然的量子阱结构，不同带隙的有机、无机层以分子级的厚度交替排布，很好地将激子限制在无机层内，从而增强了其荧光效率与激子束缚能，可更好地实现室温下的激子极化激元。

钙钛矿半导体中的激子极化激元的工作可以追溯到1998年，用溶液法制备钙钛矿耦合到光学微腔里，类似光栅的结构。一直有一小部分人在坚持做这个领域，像法国的科研小组结合金属和介质的一种杂化微腔实现发射的高能值和低能值的占据。因此可以判断，这类材料可以支持实现室温的激子极化激元与强耦合。但是其发光和BEC的相关研究一直没有好的突破。(www.xing528.com)

到目前为止，人们只观察到了室温强耦合区，没有成功地实现极化子凝聚，这可能是由于溶液化学引起的结晶质量不足所致。最近，我们发现用无外延气相技术生长的所有无机卤化铅钙钛矿都具有良好的光学增益特性，激子结合能和振荡器强度大，从紫外到近红外的发射波段可调，在高激光通量照明下具有更好的光学稳定性混合钙钛矿。可以利用云母这种层状材料为衬底，通过范德瓦耳斯外延CVD的方法生长钙钛矿半导体晶体。材料可以做到非常优质，可以通过控制条件生长一系列回音壁模式的微纳激光器，在三角形或六角的晶格中，用激光泵浦到阈值，就会被全反射而束缚到微腔中。突破阈值后，看到激射可以从400 nm以上一直到700 nm。因此，我们认为全无机钙钛矿是氧化物和氮化物无机材料的理想替代品，可以在一个容易获得的固态平台上研究BEC的物理特性，并实现可扩展的高性能极化激元激光，以实现室温下电驱动极化器。

我们观察到了室温下全无机CsPbCl3钙钛矿平面微腔中极化子凝聚和随后的极化子激光的明确证据。在低Q微腔中成功地实现了偏振子激光，以及其易于制造和具有无机性质的活性介质，大大降低了人们对BEC基本物理的严格要求。我们的发现为实现大面积、低成本、高性能的偏振子器件提供了一个新的平台，并有可能在室温下实现电泵BEC相干光源，有助于研究和探索室温下的BEC、超流及光学量子霍尔效应等现象。